本综述聚焦于纤维素基资料的本质、拼装化学、功用化学，以及纤维素正在柔性超等电容器范围中效率。并针对纤维素基柔性超等电容器的改日起色对象。
正在环球寻觅绿色低碳的此日，咱们对可连接、环保的储能技艺需求愈发殷切。正在此靠山下，一种源自自然的资料纤维素基资料，正成为柔性超等电容器范围一颗引人属目的新星。假使柔性超等电容器因其柔韧、浮薄等特质被寄予厚望，但它仍面对能量密度缺乏、处境适合性差、安详性难保障等瓶颈，束缚了其大范畴运用。目前，学术界还缺乏一篇可以体例揭示纤维素资料的“化学性格”与其正在器件中“职能发挥”之间内正在相干的巨擘综述。这恰是咱们发展本斟酌的初志。为了补充这一空缺，咱们对纤维素及其衍生物举办了一次总共的概括。咱们不单总结了它的物理化学性格和拼装措施，更深化梳理了其通过氧化、酯化、接枝集中等化学方法竣工功用化的途途，揭示了它怎样从一种泛泛的生物质资料，变身成为职能优异的储能组件。更紧要的是，本综述如统一张“运用舆图”，精确涌现了各样纤维素资料怎样被精准运用于柔性超等电容器的电极、电解质、隔阂、粘结剂等要害部件中，并阐释了其“机合-功用”的内正在相合。结果，面临纤维素基柔性超等电容器大范畴运用仍处于初期的近况，咱们前瞻性地提出了“化学-职能-可连接性”三位一体的策画框架。这不单是为会意决如今器件存正在的控制，更是为了为下一代真正绿色、高职能的柔性超等电容器绘制懂得的起色门途图。咱们信任，通过厘清“化学机合”肯定“器件职能”，并最终竣工“处境可连接”的逻辑链条，将有力胀动柔性电子技艺向着更绿色、更适用的对象迈进。
便携式、可穿着及集成电子配置的日益普及，请求柔性储能安装（ESDs）具备体积小、重量轻、安详性高、刻板耐久性超卓以及电化学职能优异等特质。FSCs依据其高功率密度（10 kW kg-1）、疾速充放电技能，成为便携式和可穿着配置运用范围的热门挑选。然而，FSCs面对着能量密度有限、处境适合性和安详性欠佳等寻事，这些题目反对了其进一步起色以及正在百般运用场景中的集成。尤其是FSCs相对较低的能量密度束缚了其正在必要长时辰、高能量供应场景中的运用，比方可穿着配置中的永远矫健监测以及便携式电子配置的永远运转。别的，低能量密度会导致FSCs正在特定场景下的应用寿命缩短，必要一再充电。
为知足FSCs配置的特定请求并适合其特别性格，有须要对高电容电极资料举办合理策画，开拓具有精巧高职责电位的电解质，并优化器件机合。近年来，斟酌职员聚焦于开拓采用生物集中物资料的环保型FSCs，以应对化石能源缺少加剧和处境污染这一要紧题目。正在稠密可再生资源中，CBMs具有特别的职能，如巩固效率和可安排的自拼装动作，正在FSCs范围暴露出庞大的运用潜力（图1）。
本综述的革新点正在于，体例性地构修了从“化学机合”到“器件职能”再到“处境可连接性”的完全学问框架。咱们不单补充了特意斟酌CBMs的化学性格与机合-职能相合正在FSCs中要害效率的综述空缺，更通过提出“化学-职能-可连接性”三位一体的策画范式，为下一代环保型FSCs的定向策画与运用供应了懂得的外面指挥和践诺门途图。
本综述体例综述了纤维素及其苛重衍生物（囊括纤维素纳米纤维（CNF）、纤维素纳米晶体（CNC）和细菌纤维素（BC））的化学本质与众功用性，核心阐明了其物理化学性格、拼装及功用化政策（涵盖氧化、酯化、醚化、接枝集中、亲核庖代与交联等反映）。进而，作品精确斟酌了分歧维度纤维素资料正在柔性超等电容器要害组件（如电极、固态电解质、隔阂、粘结剂等）中的运用，并了解了其“机合-功用”相合与相应的微电极加工技艺。结果，基于柔性超等电容器大范畴运用尚处早期的近况，本文前瞻性地提出了针对纤维素基FSCs的改日起色对象与主题策画规则。
纤维素动作地球上储量最足够的可再生集中物，其分子链上足够的羟基可变成壮健的氢键收集，这一特别机合是其众功用性的根本。通过分歧的制备措施，纤维素可被加工成机合与职能各异的一维纳米资料，苛重囊括：动作理念巩固填料的短棒状纤维素纳米晶体（CNC）、具有大长径比的纤维素纳米纤维（CNF），以及具有高结晶度和强亲水性的细菌纤维素（BC）。这些纳米纤维素不单承受了纤维素源的可再生与可降解性格，还具备高比外面积、优异刻板职能、精良润湿性和热牢固性等上风，是极具潜力的新兴储能资料（图2）。别的，纤维素含碳量高，是合成众孔碳资料的优质先驱体。是以，深化会意纤维素及其衍生物的性格，对付策画和修筑面向柔性超等电容器的新型功用资料至合紧要。
纤维素衍生物品种足够且机合精巧，可以通过众种自拼装与加工政策构修职能优异的功用资料（图3）。目前，其自拼装系统苛重涵盖四品种型：基于静电彼此效率的离子型纤维素与相反电荷资料的纠合；依赖氢键效率的非离子型纤维素与有机集中物的拼装；经化学改性取得的两亲性纤维素衍生物正在众种要求下的诱导自拼装；以及运用外面电荷与分子错误称性，使CNC经外部诱导变成有序液晶相的经过。正在共拼装方面，CNC的动作苛重由氢键和物理吸附主导，通过调控共拼装资料的性格可定向制备功用化纤维素资料。比方，将CNC与二维粒子共拼装可取得高职能膜资料，但其柔韧性晋升平常面对寻事，而引入集中物共拼装妆饰则是巩固资料柔性、调解微观机合的有用政策。是以，动作可降解的生物质原料，纤维素衍生物与纳米纤维素依据其众样化的自拼装与共拼装途途，为超等电容器范围供应了众种机合雅致、职能优异的新型功用资料。
纤维素分子链中含豪爽羟基，使其热牢固性低、与疏水物质纠合不佳，可通过外面化学改性下降分子内和分子间效率力，刷新职能。改性平常与C6伯羟基、C2和C3仲羟基反映引入电荷或新基团得高职能衍生物，改性后的CBMs具亲水性、耐磨性等众种性格，正在众范围受合怀（图4）。而且纤维素改职能晋升导电性等职能，升高电化学储能器件职能，且其动作可再生足够资源，功用化对胀动可连接环保能源存储技艺起色前景辽阔。
与守旧超等电容器比拟，柔性超等电容器的开拓对资料系统提出了更为苛苛的归纳请求：亟待创建出兼具高能量密度与功率密度、长轮回寿命、优异刻板柔韧性、精良可连接性及本钱效益的新型储能资料。这一主意对电极、电解质以至封装技艺均组成了明显寻事。正在此靠山下，深化斟酌纤维素基资料对付开拓高职能纤维素基柔性超等电容器至合紧要。目前，柔性超等电容器已起色出三明治状与平面状等众种器件构型。依据其优异的归纳职能，CBMs可正在柔性超等电容器的众个要害组件中外现主题效率（图5）。比方，它们正在电极复合资料中发挥出明显的众功用性；动作电解质时具备高吸水性与离子电导率；可用于修筑新型高职能隔阂；并能制备兼具精良刻板职能与处境友情性的集流体与基底。别的，正在3D打印、喷墨打印及丝网印刷等新兴加工技艺中，CBMs可以有用安排功用油墨的流变性格与涣散牢固性，进而刷新成型器件的微观机合与取向，越发有助于晋升一维纤维状柔性超等电容器的刻板职能。鉴于CBMs正在柔性超等电容器范围所暴露出的紧要潜力与最新转机，对其举办用心的筛选与策画已成为胀动该范围起色的要害。改日仍需正在资料科学等众学科交叉中连接冲破，并出力开拓与之立室的革新修筑工艺。
柔性电极是FSCs的主题组件，其职能直接肯定器件的储能发挥。遵照储能机制的分歧，超等电容器苛重分为双电层电容器和赝电容器（图6）。双电层电容器平常以石墨烯等众孔碳资料动作电极，依赖电极/电解质界面的离子吸附/脱附竣工储能；而赝电容器则采用过渡金属氧化物/硫化物、导电集中物等电极资料，通过疾速、可逆的氧化还原反映积储电荷。赝电容器虽具有比电容高、能量密度大的上风，但也面对氧化还原动力学呆笨、库仑功效偏低和轮回牢固性缺乏等题目。为统筹高功率密度与高能量密度，近年来起色的同化型电容器通过调和双电层电容与赝电容两种机制，竣工了职能的互补与晋升。纤维素基资料正在电极策画中暴露出高度的精巧性与众功用性。它们不单可与碳资料、导电集中物及金属/金属氧化物等众种活性物质复合，也可直接碳化制成众孔碳电极，普遍运用于一维纤维状、二维平面和三维块体等分歧构型的柔性电极中。如今斟酌的核心正在于开拓具有高能量/功率密度及高质料活性物质负载的纤维素基电极，以胀动FSCs向更高职能对象起色。
FSCs的起色永远受限于守旧液态电解质的固有缺陷，比方易透露、易挥发以及正在特别温度下职能衰弱等题目，这为原来质运用带来了资料与化学层面的诸众报复。正在此靠山下，凝胶集中物电解质应运而生，它既能保存液态电解质高离子电导率的上风，又可有用避免固-固界面接触阻抗大的题目（图7），对拓宽FSCs的职责温度限度具有紧要意思。
CBMs因其精良的热化学牢固性及足够的羟基官能团，正在GPE的功用化策画中饰演着要害脚色。一方面，这些羟基易于通过化学妆饰引入更众亲水基团，从而巩固基体对水分的连结技能和盐的熔化性；另一方面，将纤维素参与GPE系统中有助于刷新其刻板强度并构修众孔机合，晋升电解质与电极的界面相容性。别的，功用化的纤维素衍生物还能鼓励反离子迁徙，升高离子电导率，并可通过与金属离子的配位效率优化离子传输途途，从而总共晋升GPE的电化学职能与器件牢固性。
目前，贸易化超等电容器中最常用的隔阂是聚烯烃隔阂和无纺布隔阂。聚烯烃隔阂固然坚实，但正在高温下容易屈曲，且孔隙率和亲水性较差，束缚了离子传输。纤维素基隔阂因其超卓的亲水技能、精良的化学牢固性、环保性、低本钱等上风，常被用于超等电容器隔阂。CNF隔阂正在众功用高职能柔性储能体例中具有很大的潜力（图8），其因高孔隙率等上风可供应高比外面积和离子传输途途、确保疾速润湿和下降界面电阻、安排离子机合和连结离子通道完全性三方面，是下一代高职能安详柔性电化学储能器件的有前景平台。
正在EDLC中，守旧粘结剂PTFE和PVDF因缺乏柔韧性不实用于特定场景，纳米纤维素动作可连接取代资料可用于电极粘结。此中，CNF因一维纤维性格与高刻板柔韧性常用作粘结剂，可升高电容、下降内阻，但本身电导率弱，正在特定场景下需优化其电导率和热牢固性；水溶性CMC因本钱低、环保、牢固用于水性运用，粘结强度好却脆性大，难以适合电极体积变动，还可以增进内阻、下降轮回职能。改日，可通过与CNT、石墨烯等复合晋升CNF/CMC基粘结剂的职能。
超等电容器以金属箔或固体资料作集流体，存正在刻板变形、非活性资料增重、电荷蜕变慢及能量密度低的题目。为此，斟酌职员找寻高职能低本钱集流体，此中一种是将纳米纤维素与导电资料纠合制纤维素基集流体，如Hamedi等阐明纳米纤维素可作单壁碳纳米管涣散剂制高导电性纳米纸；Hu团队制得CNT-CNF复合薄膜，其职能优异，且该复合机合中CNF供应刻板强度、刷新涣散性，比拟市售活性碳纸集流体，CNT-CNF复合集流体电化学牢固性更高。
开拓资源足够且环保的自然资料成为柔性便携电子配置范围的要害斟酌对象。纤维素因具备众种精良性格被视为理念基底，Wang等人开拓的浸渍环氧树脂的CNF薄膜复合基板透光率高、外面润滑、刻板职能精良，以此制备的导电电极电导率牢固且无开裂。
超等电容器常用硅胶、铝塑膜封装资料，存正在污染处境、难知足众样样式与轻量化需求、功效低本钱高题目，致充放电不稳、电容器易损、本钱兴奋。纤维素是理念计划，其柔性薄膜刻板和抗氧化职能优异，可加工制高职能膜，如Ramamurthy团队和Amini等人折柳制得高职能纤维素基薄膜，此中纤维素接枝聚乳酸纳米复合薄膜职能优异、包装超卓，CBMs希望成理念封装资料。
目前已开拓出稠密修筑纤维状、平面状及三明治型FSCs的措施，囊括湿法纺丝、微流控技艺、墨水印刷、丝网印刷、3D打印以及激光加工等。此中，湿法纺丝和微流控技艺虽能修筑出高强度、柔性的纤维电极，但电极的比外面积往往受限。丝网印刷本钱低廉，但正在印刷精度和资料兼容性方面可以面对寻事。喷墨印刷和3D打印可竣工对图案的精准操纵，但对墨水配方请求较高。激光加工则能一步竣工器件集成和精准的样式调控，不外配置本钱和操作门槛也相对较高。每种措施正在职能、本钱和工艺繁杂度方面都存正在衡量。
湿法纺丝技艺苛重经相区别和交联反映，但以弱离子键交联的海藻酸纤维刻板强度差，常用功用性纳米资料等巩固。CNF纺丝悬浮液可避免高浓度致刻板职能消重题目，还鼓励了剪切变稀、巩固溶剂换取，使所得CNF纤维丝刻板职能优异。
微流控纺丝技艺动作前沿湿法纺丝法，集纺丝于微通道，具众上风，但也存与湿法纺丝沟通过错，可用纳米纤维素作巩固资料刷新纤维职能。
喷墨打印动作微米级印刷工艺上风稠密，是开拓功用性3D机合的潜力平台，修设调控墨水活动是要害，纤维素可安排墨水粘度和牢固性，用乙基纤维素作牢固剂的喷墨打印电极退火后职能佳，且纤维素纸是打印能量存储配置的理念基板，合系打印电极精度高，所制超等电容用具高柔性和高职能。
丝网印刷因高通量和资料通用性普遍用于大范畴牢固可反复印刷电极，但碳资料非亲水性给守旧油墨配方有用印刷图案化电极带来寻事，为此Zhang等人正在乙基纤维素-乙醇系统开拓rGO/Fe?O?功用性油墨配方，使合系超等电容用具超卓柔韧性和电化学职能（图9）。
激光蚀刻是经济高效且运用普遍的修筑技艺，常用于修筑高精度叉指电极，纤维素因本钱低、刻板职能好等特质成为其理念基底并能晋升纸/膜刻板职能。制备出轻质复合资料并修筑出高柔性、可拉伸且具高面积比电容、精良牢固性的全固态微型超等电容器阵列（图9）。
通过增进电极质料负载可晋升超等电容器能量密度，但守旧厚电极存正在离子传输困难，3D打印技艺能构修三维机合办理此题目且本钱低、功效高，纤维素资料可作3D打印资料，纳米纤维素与之纠合潜力大，通过安排墨水流变职能等刷新了打印机合职能、晋升了电容（图10），纳米纤维素仍是植入式电极和可穿着电子配置的理念资料，合系3D打印政策为纳米器件开拓供应了新计划。
假使纤维素基柔性超等电容器斟酌已获得明显转机，但原来质运用仍面对诸众要害寻事（图11）。为应对这些寻事，本体裁例性地提出了相应的办理计划、改日起色对象以及晋升器件能量/功率密度的有用政策（图12）。
纤维素虽储量足够、本钱低廉，但其熔化性差，守旧处罚常依赖有毒有机溶剂，导致处境污染与本钱增进。如今主流的酸水解法正在制备纳米纤维素（如CNC）时，会发作含硫酸根或氯离子的废水，存正在环保隐患。是以，起色高效、绿色的合成工艺至合紧要。改日斟酌可找寻将蒸汽爆破与超声波、微波等物理场辅助技艺相纠合，竣工纳米纤维素的可控解离与自拼装，正在晋升转化功效的同时，节减对处境的影响。
纤维素资料的高度可定制性，使其正在储能范围暴露出庞大潜力。通过精准调控其结晶度、孔隙机合和外面化学本质，可使其完整适配分歧储能技艺的特定需求。
纤维素可动作合成集中物的环保取代品用于电极，但其本征绝缘性束缚了运用。与导电集中物复合虽能升高导电性，却往往仙游刻板强度。“限域碳化”政策能天生导电碳框架，但怎样优化碳化工艺以均衡导电性与可降解性仍是寻事。如今斟酌众集合于器件正在纯粹弯曲下的职能，对繁杂应力下的失效机理合怀缺乏。改日需深化斟酌电极界面的化学键合与微观机合策画，比方构修交联收集、开拓可拉伸电极、并胀动原位外征技艺，以晋升电极的牢靠性及永远牢固性。
纤维素因其可调的亲水性和众孔收集机合，是制备固态电解质和隔阂的理念资料。通过功用化改性可授予其高离子电导率，从而办理液态电解质的安详危害；与弹性体交联则可巩固其刻板韧性。然而，纤维素基资料正在运用中仍面对刻板强度与孔隙率的衡量、范畴化临盆艰苦以及处境牢固性不佳等寻事。改日应戮力于开拓复合巩固资料（如芳纶/纤维素纳米纤维同化系统）、斟酌接续化修筑工艺、践诺智能外面改性（如自修复涂层），并优化其处境适合性，以胀动其成为高职能、安详且经济的储能办理计划。
晋升能量密度是胀动原来质运用的主题。为此，需众政策并行：富裕外现纤维素正在电极与电解质策画中的上风；要害性地优化活性资料的质料负载；构修分级众孔机合以鼓励电解质分泌与离子疾速传输；并通过将纤维素基资料与其他高职能资料集成，构修协同增效的器件体例。
为从根底上晋升器件职能，务必深化知道其内正在职责机制。优秀的原位外征技艺不行或缺，它可以及时洞察界面反映经过与资料机合演变。将实践观测与外面筹算、修模模仿相纠合，可能体例揭示资料构效相合与器件职责机理，从而为开拓新型电极资料、电解质及优化器件策画供应昭着的外面指挥。
微电极的图案化加工是研制高职能微型超等电容器的要害。假使丝网印刷等技艺已发端竣工器件的微型化与集成，但仍殷切必要起色兼具高精度、低本钱和易操作性的新型微加工技艺。改日应戮力于调和现有技艺或开拓新政策，以竣工对微电极样子与机合的精准调控。同时，器件与微电子体例的集成是紧要对象。目前柔性超等电容器与微电子元件的独立起色导致了集成艰苦，比方相接处的接触不良题目。是以，找寻牢靠的异质界面调和技艺与牢固的相接计划，是开拓高职能集成化电化学器件的要害。
正在寻觅可连接起色的靠山下，开拓全纤维素基柔性超等电容器是竣工下一代可生物降解电子配置的曙光。如今，器件中的要害组件仍众采用不行降解资料。为竣工真正的处境融洽，改日斟酌应戮力于用纤维素资料构修全部主题部件，确保扫数器件的可生物降解性。这请求科研职员正在资料与工艺上连接革新，开拓出高职能的纤维素基集流体与封装资料，最终打制出兼具优异电化学职能与完全处境友情性的柔性储能体例。
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